tendria que ser un evento o una accion que tambien hayas agregado en tu formulario
por ejemplo, un TMainMenu, ahi puedes poner las acciones con shortcuts usando Shift y Ctrl, en la acción, llamas al evento Click de tu Button.
otra manera en OnKeyPress de tu form (nunca la he probado, se me acaba de ocurrir) puedes verificar que teclas o combinación de teclas se pulsaron.
nunca he visto ese tipo de shortcut en botones, pero cuando los he requerido, pongo un TMainMenu o un TPopupMenu y ahi especifico el shortcut, y ese metodo llama al evento Click de mi Boton, quizas pueda servirte de esa manera.
igual, espero lo que acabo de escribir te sirva
saludos