Tienes que usar COM Interoperability . En Visual Studio usa el Proyecto, Agregar Referencia, la pestaña COM y selecciona Biblioteca de Objetos de la version de Excel que tengas. Luego haces algo como :
Dim objExcel As New Excel.Application
Dim objWrkBk As Excel.Workbook
Dim objSht As Excel.Worksheet
objWrkBk = objExcel.Workbooks.Open("C:\test.xls")
objSht = objWrkBk.Worksheets(1)
objSht.Cells(fila,col) = txt.Text
Tambien puedes usar una referencia a OWC (Office Web Components)