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Solo te ha faltado poner STOP al final... ;-) Puedes utilizar la propiedad FontUnderline. Si es en un TextBox te subrayara todo el texto, creo recordar. Para subrayar palabras sueltas, deberias utilizar el control RichTextBox
hola, creo q no me explique lo que quieor en realidad es subrayar palabras sueltas eso esta en un list por ejemplo: 1111 hola 2222 hola1 lo q quiero es subrayar el numero y la palabra sin subrayar los espacios blancos