No, compartir a secas no sirve, además tenes que conectarla como unidad de red a la carpeta en donde esté la base de datos y te recomendaría que el exe esté en la misma carpeta, y los path de los conectionString solo con el nombre de la base de datos (borrale la ruta dejando solo el nombre de la BD).
Nota: si la carpeta con la BD estubiera en el escritorio tendrías que compartir el escritorio, porque si compartis directamente la carpeta no sé por qué razón, pero no funca. Hay que compartir un directorio arriba.
Tenes que instalar la aplicación en las 2 PC aún cuando utilices la base y el exe que estará en el server.
Otra forma, si tenes un servidor nt, es habilitarlo como servidor de aplicaciones, y levantar el escritorio del server desde los clientes, y ejecutar cualquier aplicación instalada en el server desde ahí.
La forma que propone Esteban con el tema de crear una dll para que tu aplicación encuentre la ruta del servidor...no se bien que quiso decir, lastima que se desarrollo poco sobre el tema. Supongo que se refiere a hacer que la aplicación se ejecute en servidor, pero hasta donde sé, esto no es posible si no te conectas a un servidor de aplicaciones como por ej. win2000 server, y en este caso todas las librerias estarían en el servidor y ahí se ejecutarian, sin necesidad de crear librerias especiales. Quizas conoce la forma de hacer trabajar un sistema operativo cliente como un servidor de aplicaciones creando librerias a tal efecto.
Saludos
Javier