Hola
El datagrid debe estar enlazado con una fuente de datos.. de esta fuente de datos, una vez que enlaces el datagrid con una fuente de datos, podrás agregar datos.
Como fuente de datos puedes usar un dataset, un datatable, un dataview, un arreglo unidimensional, etc.
El problema más grande que tienes es que no puedes enlazar el datagrid (o su fuente de datos) directamente con mschart, ya que este es un componente COM que no acepta los tipos de .NET (dataset, datatable, dataview, etc)
La solución que te propongo entonces es que cada vez que desees refrescar el control mschart, generes el arreglo que necesitas darle como entrada a dicho control para graficar...
La verdad no veo otra solución, a menos que consigas unos controles similares al mschart pero que sirvan especificamente para .NET, los cuales deben manejar seguramente los dataset y datatables
Saludos