Hola:
Mirate este artículo: http://paginaspersonales.deusto.es/dipina/publications/PensandoEnPythonII.pdf#search=%22diferencias%20entre%20GTK%20y%20Tkinter%22
Veras que este artículo fue publicado en la revista "solo programadores", y pertenece a la entrega de pensando en python [II]. Aquí se describen las diferentes librerías para programación de GUI en python, espero que te ayude a decidirte.
Un saludo
PD.- yo he programado en Tkinter y Wxpython, prefiero la última, pero también creé para mi trabajo un entorno gráfico de programación en Tkinter, en el que de forma similar al VB tu selecciones el widget, le das el aspecto deseado y lo pones donde quieres, de esta manera no tengo que escribir el código.
Joaquin